Zagalo je u karijeri kao igrač osvajao Mundijal 1958. i 1962. godine, dok je kao selektor vodio ekipu iz 1970. godine sa Peleom, Žairzinjom i Rivelinjom do novog trofeja na Mundijalu.
Kao tehnički direktor je bio deo reprezentacije 1994. godine kada je Brazil osvojio titulu u Sjedinjenim Američkim Državama.
Postao je prvi čovek koji je osvojio Svetsko prvenstvo i kao igrač i kao trener, a potom su taj podvig ponovili i Franc Bekenbauer i Didije Dešan.
Selektor nacionalne selekcije je ponovo bio 1998. godine u Francuskoj, kada je Brazil u finalu izgubio od domaće selekcije.
Tokom igračke karijeri nastupao je za Flamengo i Botafogo, a kao trener radio je i u Botafogu, Fluminenseu, Flamengu, El Hilalu, Vasko da Gami i reprezentacijama Saudijske Arabije, Kuvajta i UAE.
Zagalo je bio poslednji živi osvajač Svetskog prvenstva iz 1958. godine.